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DOI : 10.2240/azojomo0124

Strukturelle und Physikalische Eigenschaften von Mo6SxI9-x Molekulares Nanowires

DESYGN IT - Sonderausgabe

Auslegung, Synthese und Wachstum von Nanotubes für Industrietechnik

D. Dvorsek, D. Vengust, V. Nicolosi, W.J. Blau, J.C. Coleman und D. Mihailovic

Copyright AZoM.com Pty Ltd.

Dieses ist ein der Belohnungs-Anlage AZO-Freien Zugangs Artikel (AZO-RUDER), der im Sinne der AZO-RUDER http://www.azonano.com/oars.asp verteilt wird

Eingegeben: Am 6. November 2007th

Bekannt gegeben: Am 16. November 2007th

Themen Umfaßt

Zusammenfassung

Einleitung

Methoden und Materialien

Nanowire-Zusammensetzung

Strukturelle Eigenschaften

Zelle von Selbst-Zusammengebauten Nanowire-Kristallen

Zusammenfassung von Physikalischen Eigenschaften

Mechanische Eigenschaften von Nanowires

Transport-Eigenschaften von Nanowires

Optische Eigenschaften von Nanowires

Schlussfolgerungen

Quittungen

Bezüge

Wir stellen einen kurzen Überblick über Atom- und elektronische Zelle von Molybdän-Schwefeljod molekularen nanowires dar. Wir fassen auch ihre grundlegenden Transport-, optischen und mechanischeneigenschaften zusammen.

Grundlegende Eigenschaften von Nanomaterials Zu Verstehen ist für ihren Gebrauch in der Nanotechnologie entscheidend wichtig. Als eins der am breitesten studierten Materialien im letzten Jahrzehnt, weisen Kohlenstoff (CNT) nanotubes einige interessante Eigenschaften auf. Jedoch wird weit verbreiteter Gebrauch CNT in der Nanotechnologie durch tatsächlichen Inhomogeneity des Masse synthetisierten Materials gehindert. Die Schwierigkeit des Trennens von metallischen und Halbleiter-nanotubes vom synthetisierten Material verhindert den Gebrauch CNT in den Anwendungen, in denen identische Bausteine mit den gleichen Eigenschaften gefordert würden. Ein Anderes Problem mit dem Gebrauch CNT in den Nanotechnologieanwendungen ist ihre schlechten Streuungseigenschaften in den niedrigsiedenden Punktlösungsmitteln ohne den Gebrauch der zusätzlichen Tenside. Diese Punkte motivieren stark Untersuchungen von alternativen Nanomaterials.

Eins von neuen viel versprechenden Materialien, deren Synthese zuerst [1] im Jahre 2004 berichtet wurde sind Molybdän-Schwefeljod nanowires. Ihre Synthese und Vorbereitung sind viel weniger fordernd, als CNTs und erwartungsgemäß, seit ihrer Entdeckung, die Materialien mit einer großen Auswahl von Techniken erforscht wurden und die Person von zahlreichen und verschiedenen Untersuchungen, einschließlich eine Recherche nach möglichen industriellen Anwendungen gewesen sind. Material ausfiel zu sein leitend eindimensional molekular Kabel ähnlich Nanomaterial, das gewöhnlich erscheint in bestellt zusammenrollt [2,3] die gutes dispersability in einer Reichweite der geläufigen Lösungsmittel [4,5] haben, in vieler Hinsicht funktionell sehr ähnlich CNTs. Die verhältnismäßig einfache Synthese des Materials von den Elementen ohne irgendwelche Katalysatoren [1] gibt eine Möglichkeit für die Gradeinteilung von Produktion und folglich von Anwendbarkeit des Materials in der Industrietechnik. Einige mögliche Anwendungen werden aktuell ausgeübt und reichen von der molekularen Elektronik bis zu dem Leiten und tribologischen Zusammensetzungen.

Methoden und Materialien

In diesem Artikel berichten wir über Sammlung verschiedene Untersuchungen auf grundlegenden Eigenschaften von Molybdän-Schwefeljod nanowires. Die Untersuchungen reichen von den strukturellen Studien bis zu Studien von mechanischem, von Transport und von optischen Eigenschaften. Die Zelle wurde mit Kombination von experimentellen Techniken studiert, die Röntgenstrahlabsorptions-Feinstrukturexperimente (XAFS), Atomder Verteilungsfunktionspaare Analyse (PDF), (HRTEM) und ScannenTransmissions-Elektronenmikroskopie umfaßten (STEM)

Nanowire-Zusammensetzung

Die nanowires, die nachgeforscht wurden, haben die chemische Formel MoSI69-xx (3 < x < 6) und gehören einer Gruppe Clustermitteln, die auf Übergangsmetall-chalcogenides basieren. Während die Cluster in die meisten dieses Formulars dreidimensionale Netze, die Cluster in MoSI69-xx (MoSIx) in den eindimensionalen Ketten angeordnet werden. Nachdem die Einzelschrittsynthese, die von den Elementen das MoSIx-nanowire fortfährt, normalerweise in den Bündeln, aber gepackt sind, in den Bündeln kann controllably zerstreut werden und wurde gefunden, um eine stabile Streuung mit einzelnen molekularen Kabeln [5] zu bilden. Die MoSIx-nanowires, die in diesen Untersuchungen verwendet wurden, wurden von einer Firma Mo6 geliefert und aufbereitet durch das Waschen, Streuung und Sedimentbildung.

Strukturelle Eigenschaften von Nanowires

Die Zelle von MoSI-69-xx nanowires wurde zuerst mit Röntgenstrahlbeugung [1] studiert. Es ist bald klar geworden, dass andere Techniken oder Kombination von Techniken für ausführliche Bestimmung der Zelle erforderlich sind. Die genaue Bestimmung der Atombelegung der verschiedenen Sites von den Röntgenstrahlspektren wurde gehindert, weil einzelne nanowires häufig nicht tadellos im Verhältnis zu einander innerhalb eines Bündels bestellt werden und die Bündel selbst verdreht oder verformt werden.

Die grundlegende Zelle wurde bestimmt, indem man die lokalen Zelleninformationen von XAFS mit den Informationen der durchschnittlichen Zelle von den Röntgenstrahlpulver-Beugungsmaßen [6] kombinierte. Die erhaltene Zelle (Abbildung 1) wird gut im Hinblick auf ein eindimensionales Polymer beschrieben, das aus den Ketten von kovalent gesprungenen MO-chalcogenide-Halogenid Clustern besteht, bestanden aus MO6 (S, I)6 die Geräte, zusammen verbunden durch drei Kationen (S oder I). Meden et al. [6] bestimmten die Platzgruppe als P63, entsprechend der Bündelzelle mit drei parallelen MoSI-636 Kabeln innerhalb der Gerätenzelle. Die Studie, die durch Dichtefunktionstheorieberechnungen ergänzt (DFT) wurde, zeigte auch, dass es keine kovalenten Anleihen zwischen einzelnen nanowires gibt, das zu die bemerkenswerten eindimensionalen Eigenschaften und die einfache Streuung in einzelne molekulare nanowires führt. Dieses Eigentum verursacht Verpackungsstörung, wenn einzelne nanowire Stränge gegeneinander innerhalb der Bündel schieben.

Die Atomzelle von nanowires Mo6S3I6. (a) Seitenansicht einer einzelnen molekularen Kette Mo6S3I6 mit S-Atomen in den Hohlraumbildungsstellungen B und (b) der Projektion entlang dem kristallenen c-Schwerpunkt. Frühe Röntgenstrahlbeugungsexperimente zeigten die Ketteneinrichtung entsprechend dem sechseckigen P63 spacegroup12 an (die Gerätenzelle gezeigt mit Vollinien)

Als die preferrential Orientierung der Probe in den XRD-Experimenten berücksichtigt wurde, war die Vereinbarung mit dem Baumuster, das durch Meden et al. vorgeschlagen wurde [6] gut genug, die Grundstruktur über jedem möglichem begründeten Zweifel hinaus, aber nicht die Belegung von S und I auf dem Rückgrat festzustellen. Die ergänzende strukturelle Studie durch Paar-Verteilung Funktions (PDF)analyse [7] bestätigte das Skelettsystem, aber hob gleichzeitig etwas Ungewissheit betreffend die Bevölkerung von S und von I in den verschiedenen Stellungen an. Beide Studien sind sich über Vorhandensein von S in der Hohlraumbildung planiert einig (Stellungen B) und Jode für Stellung A, aber scheint dort, eine Diskrepanz betreffend die Belegung der zentralen Hohlraumbildungsstellung zu sein, die als Atom C in Abbildung 1. gezeigt wird. Während das XRD dieses zeigt, um mehr oder weniger unbesetzt zu sein, schlagen die PDF-Studien andernfalls vor. Diese Diskrepanz wurde anscheinend durch HRTEM- und STAMM-Studien gelöst, die keine Belegung auf der C-Site zeigten.

Zelle von Selbst-Zusammengebauten Nanowire-Kristallen

HRTEM und STAMM-Studien sind von Nicolosi et al. [8] auf MoSI (64.54.5 oder 12-9-9) durchgeführt worden und MoSI636 unter Verwendung der hoch entwickelten techniqes insbesondere ringförmigen Darstellung (ADF) Dunkelfeldes imaging.ADF unter Verwendung des Abweichung-korrigierten STAMMES wurde verwendet, um die Zelle von selbst-zusammengebauten nanowire Kristallen besonders für MoSI sehr genau zu bestimmen636. Auf der Grundlage von einen sehr ausführlichen Vergleich von berechneten und beobachteten strukturellen TEM-Bildern entlang verschiedenen Winkeln wie in Abbildung 2 gezeigt, stellten die Autoren, dass die Verpackung der nanowires ein P-1 hat (#2) Zelle, eher als die Gruppen eines Platzes R-3 (#148) oder P63 (#173) vorher vorgeschlagen fest, wegen eines ziemlich subtilen Effektes, nämlich die Abwesenheit von einer Rotationssymmetrie entlang dem Kabel, das ein triclinic Gitter ergeben würde.

(a), (b) HRTEM-Bilder von Bündeln baute von den einzelnen nanowires zusammen. (c) - (h) HALTEN Paare experimentellen ADF Bild (erste Reihe) und Bild von den Simulationen (zweite Reihe) gemacht für drei Hochsymmetrie Richtungen auf.

Die Autoren zeigten, dass die nanowires einer Serienreihe aus gut definierten jeden Gerätenzellen bestehende sechs Atomflugzeuge bestehen (siehe Abbildung 3) und zu einen weniger symmetrischen Überbau als ursprünglich vorgeschlagen führen [6]. Die I-Atome wurden A-Sites zugewiesen, wie in Abbildung 1 angezeigt, während die S-Atome die B-Sites besetzen. Die Zentrale, die Stellungen überbrückt (Site C) wurden nicht besetzt.

Das nanowire structureMoSI,636 wie durch STAMM measurments [8] bestimmt. Die Halterungen definieren die nanowire Gerätenzelle, die 12 MO (rot) enthält, 6 S (Gelb), 12 (purpurrote) Atome I.

Solch Eine nanoscale strukturelle Bestimmungstechnik war wesentlich, da vorhergehende Versuche unter Verwendung der Röntgenstrahlbeugung erfolgloses und/oder genau, geprüft haben subtile Unterschiede bezüglich der Belegung der S- und I-Sites unzureichend zu bestimmen. Die Stabilität von Zellen mit unterschiedlicher Stöchiometrie in MoSI69-xx wurde auch durch Dichtefunktionstheorieberechnungen (DFT) im Bereich von 4,5 < x < 6. Bemerkenswert bestätigt, zeigten die Berechnungen auch, dass es gibt sehr kleinen Unterschied bezüglich der Energie zwischen den verschiedenen Stöchiometrien (auf dem gleichen Rückgrat) austauschen und, dass S möglicherweise und Ich verhältnismäßig frei und bestätigt auch anzeigen, dass es nur sehr schwache Interaktionen zwischen einzelnen nanowires gibt. Die DFT-Berechnungen auf der Zelle von Meden et al. [6] und auch Berechnungen durch Tomanek et al. [10] für 12-9-9 und durch Vilfan und Nicolosi et al. [9] für 636 sagen das Material voraus, um ein Schmalbandmetall entlang der Richtung des nanowire Schwerpunkts zu sein, aber haben im Wesentlichen nichtmetallisches Zeichen für Transport über den nanowires.

Mechanische Eigenschaften von Nanowires

In Übereinstimmung mit den Berechnungen - die zeigten, dass es bondsbetween nanowire Stränge - anisotrope mechanische Eigenschaften MoSIx-nanowires Ausstellung bemerkenswert nur sehr schwach gibt. Die mechanischen Maße auf MoSIx-nanowires zeigten, dass das Schubmodul außergewöhnlich, im Auftrag MPa 16-89, während Elastizitätsmodul hoch war, bis 430 GPa [11] klein war. Der Ursprung dieser reproduzierbaren hohen Werte wird nicht noch, da Berechnungen ein wenig kleinere Elastizitätsmodule vorausgesagt haben, von der Ordnung von 100-150 GPa [10] verstanden. Diese Ergebnisse in Perspektive Setzend, sehen wir, dass das Elastizitätsmodul nur 2-3mal kleiner als für das beste SWCNTs ist, während die Kräfte zwischen einzelnen nanowires im Wesentlichen schwächer als in CNTs oder im Graphit sind. Das sehr kleine Schubmodul [11,13] bedeutet, dass die MoSIx-nanowires einer der besten Näherungswerte zu einem eindimensionalen Material sind, das in der Natur gefunden wird. Der Gebrauch von MoSIx-nanowires für mechanische Verstärkung in den Zusammensetzungen und in verringerter Reibung [13], stammen das große Elastizitätsmodul und das kleine Schubmodul beziehungsweise ab.

Transport-Eigenschaften von Nanowires

Systematische Maße der Widerstandskraft waren auf Massen (gepresste Kugeln) und auf einzelnen nanowire Bündeln [2,3] erfolgt. In allen Fällen mit verschiedenen MoSIx-nanowires sind die Strom-Spannungscharakteristiken linear und die Temperaturabhängigkeit der Widerstandskraft wurde gefunden, um bei der niedrigen Temperatur, nach der Variabelreichweite exponential zu erhöhen, die Verhalten (VRH) des Formular σ =σ0 exp (T0/T) hofft β, in dem β = ¼ für ursprüngliche (ungereinigte) Proben und β = ½ für Proben, die im Vakuum bei den Temperaturen über 500 C getempert worden sind, wie in Abbildung 4. gezeigt. Das Umwechseln des Exponenten wird mit einer Zunahme der Leitfähigkeit begleitet -, dass der Ausbau des interstitiellen Jods die Lochladungsträgerdichte erhöht, mit dem Ergebnis der höheren Leitfähigkeit vorschlagend. Diese Änderung im Exponenten wird im Hinblick auf einen Übergang von dreidimensionalem an eindimensionalem VRH verstanden möglicherweise, das durch den Ausbau des interstitiellen Jods verursacht wird. Die Ergebnisse zeigen entscheidend, dass es eine begrenzte Dichte von Zuständen an der Fermi-Energie gibt und dass der Transport durch zusammenhangloses Hopfen zwischen Zuständen beherrscht wird. Der Ursprung der Lokolisierung wird nicht noch verstanden, aber das starke Zeichen 1D der nanowires schlägt vor, dass Lokolisierung möglicherweise wegen der Defekte auftritt. Tatsächlich neue Experimente haben gezeigt, dass verbesserte Reinheit möglicherweise von Proben beträchtlich höheres σ so0 hoch wie 10 gibt5

(R) gegen T−1/4 für (a) und ein Log (R) gegen T−1/2 für (b) beziehungsweise. Die Gerade in der Einfügung von (a) stellt einen Sitz mit β = 1/4 und 1/2 für (b) beziehungsweise dar

Optische Eigenschaften von Nanowires

Man würde erwarten, dass die Art 1D der nanowires, die durch verschiedene Untersuchungen beobachtet wurde, auch in den optischen Eigenschaften als scharfe Merkmale in den optischen Spektren zeigen würde. Eigenartig keine solchen Merkmale wurden trotz des eindimensionalen Zeichens der elektronischen Bänder und verhältnismäßig der scharfen Merkmale in der Dichte von Zuständen beobachtet. Einer der Gründe für dieses, da wir herausfanden, ist, dass es eine Vielzahl schmale Unterbänder gibt, die MO d-berechneten Orbitals gehören und die liegen im Region ± 2 eV von F.

Die optischen Absorptionsspektren des orientierten Dünnfilms von MoSI-636 nanowires werden in Abbildung 6 (a) für E//c und E^^ gezeigt

(a) Maße der optischen Absorption in orientierten Dünnfilmen. Der molekulare Schwerpunkt c war in einer Fall orientierten Ähnlichkeit und im anderen Senkrechten zur Polarisation. Vollinien sind vom Experiment (willkürliche Schuppe), die anderen Zeilen werden berechnet im RPA. (b) Die Absorptionsspektren von nanowires Mo6S3I6 in den verschiedenen Lösungsmitteln und darüber hinaus die Spektren von nanowires Mo6S4.5I4.5 in IPA.

Die berechneten Spektren von MoSI636 (auch gezeigt in der Feige sind 6 (A)), wie gemessene Spektren, ziemlich uninteressantes untengenanntes ~ 4 eV für das E | c. Über ~ 4 eVthe optischen Übergängen zwischen dem Kettenanfang zum beizutragen. Die Absorptionsspektren für E//c stellen dar, dass andererseits mehr Zelle und dort ziemlich gute Vereinbarung zwischen Berechnungen und Experimenten ist, wenn berechnete Spektren in der Energie durch ~1,2 eingestuft werden. Der Bedarf an der Gradeinteilung ist eine Konsequenz des Problems mit DFT-Berechnungen, das im Allgemeinen den Bandabstand unterschätzt.

Absorptionsspektren zeigen in gelöster Form ähnliche Merkmale als die trockenen Filme, außer dass sie werden hypochromically durch ~ 0,15 eV verschoben. Im Isopropanol und im Wasser, gibt es eine zusätzliche Verbesserung des Merkmals um ungefähr eV 5,5 (220 nm), das vorgeschlagen wurde, um sich aus Komplexbildungsverhalten zu ergeben, aber sein genauer Ursprung ist unbekannt.

In Abbildung 6 zeigen wir das optische Reflexionsvermögen, das auf ursprünglichen und Proben einer getemperten gepressten Kugel von MoSI gemessen wird636. Beide zeigen einem klaren Plasma Rand Ähnliches Merkmal am Langwellen. Der Unterschied zwischen den zwei ist jedoch, die getemperte Probe ziemlich markiert, die ein beträchtlich höheres Reflexionsvermögen als die nicht-getemperte Probe zeigt. Das berechnete Reflexionsvermögen [auch gezeigt in Fig. 6 (a)] ist im Wesentlichen höher als das experimentelle, insbesondere am Langwellen, in dem es durch die vorausgesagte metallische Leitfähigkeit der Probe beherrscht wird. Dieses liegt am großen Oberflächenzerstreuen hauptsächlich, nicht völlig erklärt durch die Datenrenormalisierung mit Au-Beschichtung unserer Probenmaterialien. Dennoch ist die Gesamtform des berechneten Reflexionsvermögens bis gemessene ähnlich. Abbildung 6 (b) zeigt das Realteil σ1

(a) Das Reflexionsvermögen R (ω) von getempert (Probe 1) und ungetempertes (Proben des Beispiel 2) und das berechnete R (ω) für gelegentliche Polarisationen. (b) Das optische Leitfähigkeit σ1 (ω) der Proben 1, berechnet von R (ω).

Schlussfolgerungen

Wir stellen fest, indem wir beachten, dass der Fortschritt, wenn er grundlegende Eigenschaften der verhältnismäßig vor kurzem entdeckten MoSIx-nanowires bestimmte, extrem schnell gewesen ist. Trotz der Schwierigkeiten in lösenden nanowires strukturieren Sie die Grundstruktur ist bestimmt worden mit angemessenem Grad an Genauigkeit. Auch die Kennzeichnung experimentiert, die einige überraschende Ergebnisse holte und bestätigt das starke Zeichen 1D von molekularen nanowires MoSIx. Die beobachteten Eigenschaften im Verbindung mit verhältnismäßig einfacher Synthese und Streuung machen dieses Material Handels- attraktiv. Tatsächlich ist die Nützlichkeit von MoSIx-nanowires bereits in den Bereichen solche Batterieelektroden [12], Tribologie [12] und Bereichemissionsbildschirmanzeigen [14] nachgeforscht worden. Die Ergebnisse waren im Allgemeinen Versprechen, aber weitere Forschung, besonders auf Wachstumsvorrichtungen und Stöchiometrieregelung ist für Entwicklung von den Handelsprodukten erforderlich, die auf diesem Material basieren. Theoretische Berechnungen [6,8,10,15] sind sehr wichtig gewesen, wenn man die Zelle bestimmte und wenn man verschiedene physikalische Eigenschaften von MoSi-nanowires voraussagte. Einige theoretische Vorhersagen, besonders magnetoelasticity und electrostrictive Eigenschaften sollen noch nachgeforscht werden.

Diese Arbeit wurde durch das Gerichtete Forschungsprojekt DESYGN-IT (Kein unterstützt NMP4-CT-2004-505626) EU Besondere.

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Damjan Dvorsek

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Date Added: Nov 14, 2007 | Updated: Jun 11, 2013

Last Update: 13. June 2013 17:52